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一、前言

準(zhǔn)分子是一種在激發(fā)態(tài)結(jié)合而基態(tài)離解的受激二聚體。準(zhǔn)分子激光的躍遷發(fā)生在束縛的激發(fā)態(tài)到排斥的基態(tài)，屬于束縛 – 自由躍遷 [1]。其特點是基態(tài)不穩(wěn)定，一般在振動弛豫時間內(nèi)便分解為自由粒子，而其激發(fā)態(tài)以結(jié)合的形式出現(xiàn)并相對穩(wěn)定，以輻射的形式衰減，因而準(zhǔn)分子激光具有高增益的特點 [2]。準(zhǔn)分子激光器是紫外波段大能量激光光源，是一種輻射脈寬為幾十納秒的紫外氣體激光器。由于具有光子能量高、波長短、空間相干性低（不易產(chǎn)生干涉條紋）等一系列優(yōu)勢，準(zhǔn)分子激光是目前最有效、適合大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)的深紫外光源，在集成電路光刻、醫(yī)療、材料加工、科研等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。

早在 1960 年，Houtermaus 就提出了以準(zhǔn)分子為工作介質(zhì)實現(xiàn)激光振蕩的建議。1970 年，Basov 等首次采用強流電子束激發(fā)液態(tài)氙氣二聚體得到Xe2 準(zhǔn)分子激光輸出，激光波長為 172 nm [3]。此后 50 年來，準(zhǔn)分子激光技術(shù)得到了迅速發(fā)展，先后 實 現(xiàn) 了 Kr2 （145.7 nm）、Ar2 （126.1 nm）、XeO（235 nm）、KrO（180 nm）、ArO（150 nm）、XeBr（282 nm）、XeF（351 nm）、KrF（248 nm）、ArF（193 nm）、XeCl（308 nm）、KrCl（222 nm）、ArCl（175 nm）等激光輻射 [4]。特別地，以預(yù)電離放電泵浦 ArF（193 nm）、KrF（248 nm）、XeCl（308 nm）為代表的稀有氣體鹵化物準(zhǔn)分子激光的各項技術(shù)得到迅猛發(fā)展，實現(xiàn)了準(zhǔn)分子激光的商業(yè)化并廣泛應(yīng)用于科研、工業(yè)、醫(yī)療等相關(guān)領(lǐng)域 [5]。20 世紀(jì) 90 年代，隨著準(zhǔn)分子激光引入半導(dǎo)體光刻生產(chǎn)領(lǐng)域，大量準(zhǔn)分子激光進入工業(yè)生產(chǎn)線，極大地推動了高重頻、窄線寬、長壽命、高穩(wěn)定性準(zhǔn)分子激光技術(shù)的發(fā)展。與此同時，其他微結(jié)構(gòu)加工和材料處理等工業(yè)應(yīng)用，諸如液晶平板退火、微細(xì)結(jié)構(gòu)加工和表面處理等也促進了大功率準(zhǔn)分子激光技術(shù)的蓬勃發(fā)展。

在大規(guī)模集成電路生產(chǎn)領(lǐng)域，光刻機一直是超大規(guī)模集成電路生產(chǎn)中最關(guān)鍵的設(shè)備，而高性能的準(zhǔn)分子激光光源是光刻機的核心部件之一，是實現(xiàn)高水平光刻的關(guān)鍵技術(shù)之一，也是限制我國集成電路發(fā)展的關(guān)鍵部件之一，更是推動光刻技術(shù)發(fā)展的“源”動力 [6]。目前國際上僅有美國 Cymer 公司（現(xiàn)已被荷蘭阿斯麥爾（ASML）公司收購）與日本Gigaphoton 公司兩大光刻光源制造商，它們對我國進行技術(shù)封鎖，嚴(yán)重限制了我國集成電路制造裝備的發(fā)展，相關(guān)技術(shù)壁壘亟待攻克。

在材料加工領(lǐng)域，復(fù)合材料、陶瓷、金屬、納米材料等新興或升級材料的出現(xiàn)，對加工質(zhì)量本身提出了更高的要求。為了完全滿足市場對性能與良率的需求，急需進一步提高加工可控性，避免或減少熱影響區(qū)、次表面損傷等加工缺陷。準(zhǔn)分子激光由于具有熱影響小、空間分辨率高、效率高、無污染、不產(chǎn)生次表面破壞層等特點 [7]，同時大多數(shù)材料對紫外激光具有很高的吸收率 [8,9]，成為相關(guān)材料加工領(lǐng)域的理想光源之一。

二、國內(nèi)外準(zhǔn)分子激光技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀及需求分析

（一）國外發(fā)展現(xiàn)狀及需求分析

對于準(zhǔn)分子激光器，國外有比較成熟的商用產(chǎn)品，主要生產(chǎn)廠家有：美國的 Coherent 公司（包含收購的 Lambda Physik 和 Tui Laser）、GAM Laser 公司，日本的 Gigaphoton 公司，荷蘭的 ASML 公司（Cymer）和加拿大的 Lumonics 公司等。從目前準(zhǔn)分子激光器生產(chǎn)商的相關(guān)產(chǎn)品可以看出，準(zhǔn)分子激光光源發(fā)展需求主要分為兩類：針對光刻需求——高重頻，同時要求極窄的光譜及極高的穩(wěn)定性；針對工業(yè)加工需求——大單脈沖能量，高平均功率。

針對光刻應(yīng)用需求，國際上主要有荷蘭 ASML 公司（Cymer）和日本 Gigaphoton 公司提供相應(yīng)的準(zhǔn)分子激光產(chǎn)品，相應(yīng)功率從 10~100 W、光譜線寬從 0.5~0.1 pm、重復(fù)頻率從 2~6 kHz。高重復(fù)頻率可以提高加工產(chǎn)率，窄線寬可以保證芯片圖案的精細(xì)度，減小系統(tǒng)中色差影響，因此，高重頻和窄線寬是光刻用準(zhǔn)分子激光光源發(fā)展不斷追求的指標(biāo)。表 1 為 ASML 公司（Cymer）ArF 準(zhǔn)分子激光產(chǎn)品的發(fā)展歷程。

表 1 ASML 公司（Cymer）ArF 準(zhǔn)分子激光產(chǎn)品的發(fā)展歷程

針對工業(yè)生產(chǎn)及科研應(yīng)用需求，主要有美國的Coherent 公司提供相應(yīng)的準(zhǔn)分子激光光源。主要應(yīng)用領(lǐng)域包括：聚合物標(biāo)記等打標(biāo)應(yīng)用、光纖光柵刻寫等材料加工、燃燒診斷等測量應(yīng)用、激光退火等表面處理、近視矯正等醫(yī)療應(yīng)用。工業(yè)及科研用準(zhǔn)分子激光器一般要求具有較高的穩(wěn)定性和光斑均勻性。以制造平板顯示器（FPD）的激光退火工序應(yīng)用為例，其使用的準(zhǔn)分子激光能量穩(wěn)定性一般要求小于 2%。

在材料加工與表面處理方面，Insung 等 [10] 使用激光誘導(dǎo)單晶碳化硅的固態(tài)相位分離，實現(xiàn)了多層石墨烯的制備；日本京都大學(xué)研究者利用 KrF 準(zhǔn)分子激光實現(xiàn)了側(cè)壁粗糙度的降低，提高了波導(dǎo)的通光性能并提升了抗拉強度，熱影響小、修復(fù)力強、質(zhì)量高 [11]；日本 Kobayashi 等 [12] 利用 193 nm 激光加工碳纖維增強復(fù)合材料（CFRP），加工熱影響區(qū)在目前報道中屬于較高水平。由于對復(fù)合材料疲勞強度影響最小，具有綜合最優(yōu)的加工質(zhì)量及加工效率，美國 Coherent 公司、日本 Gigaphoton 公司 [13,14] 都將 CFRP 加工作為準(zhǔn)分子激光器的重要應(yīng)用進行相關(guān)光源、材料加工技術(shù)的研究。此類應(yīng)用對光源穩(wěn)定性、光斑均勻性以及定位精度等都提出了越來越高的要求。

（二）我國發(fā)展現(xiàn)狀及需求分析

我國準(zhǔn)分子激光技術(shù)的研究工作開始于 20 世紀(jì) 70 年代 [15]，主要研究單位包括中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所、安徽光學(xué)精密機械研究所、長春光學(xué)精密機械與物理研究所、天津大學(xué)等，其研究主要集中在 XeCl 和 KrF 準(zhǔn)分子激光器。20 世紀(jì) 90 年代之后，我國科研型準(zhǔn)分子激光向?qū)嵱没较虬l(fā)展，上海光學(xué)精密機構(gòu)研究所和安徽光學(xué)精密機械研究所開發(fā)了一些激光器產(chǎn)品，并出口到國外。

從 2009 年起，在國家科技重大專項（02 專項）的支持下，我國準(zhǔn)分子激光技術(shù)獲得迅速發(fā)展，中國科學(xué)院光電研究院、上海光學(xué)精密機構(gòu)研究所、長春光學(xué)精密機械與物理研究所、合肥物質(zhì)科學(xué)研究院、光電技術(shù)研究所、上海微電子裝備有限公司、華中科技大學(xué)等單位參與了相關(guān)項目研發(fā)工作。目前，已攻克了一系列高性能準(zhǔn)分子激光核心關(guān)鍵技術(shù)，實現(xiàn)了高重頻（kHz）、大能量（mJ 級）、窄線寬（亞 pm）準(zhǔn)分子激光的穩(wěn)定運轉(zhuǎn)，研發(fā)出第一代光刻用準(zhǔn)分子系統(tǒng)原理樣機，目前正在進行技術(shù)提升和面向產(chǎn)品的開發(fā)，并初步建立了我國自主的知識產(chǎn)權(quán)體系。圖 1 為目前統(tǒng)計的準(zhǔn)分子激光技術(shù)國內(nèi)發(fā)明專利申請量與國外來華發(fā)明專利申請量對比?？梢?，在 2009 年之前，國內(nèi)申請和國外來華申請量僅分別為 7 項和 3 項；在 2009 年之后，截至 2018 年 3 月，相關(guān)數(shù)據(jù)已分別激增至 203 項和106 項。國內(nèi)準(zhǔn)分子激光技術(shù)戰(zhàn)略布局如圖 2 所示，主要分布在放電腔設(shè)計、流場設(shè)計、準(zhǔn)分子激光電源設(shè)計、電極設(shè)計、光譜控制、光學(xué)元件設(shè)計、預(yù)電離設(shè)計等方面。

圖 1 準(zhǔn)分子激光技術(shù)國內(nèi)發(fā)明專利申請量與國外來華發(fā)明專利申請量對比圖

圖 2 國內(nèi)準(zhǔn)分子激光技術(shù)戰(zhàn)略布局

我國在準(zhǔn)分子激光加工與處理方面的研究起步于 20 世紀(jì) 80 年代 [16,17]。目前國內(nèi)多家科研院所及公司都在進行相關(guān)技術(shù)研發(fā)，已取得一定的進展。北京工業(yè)大學(xué) [18] 加工 SiC 單晶的表面粗糙度達(dá)4.11 nm，相比拋光前降低 83%；上海交通大學(xué) [19]對激光誘導(dǎo)晶化氫化納米硅薄膜進行了實驗與模擬，研究明確了工藝過程與影響因素；中國科學(xué)院光電研究院 [20] 研究了 SiC、Al2O3 陶瓷的表面處理并確定了燒蝕機制。天津大學(xué)、國防科技大學(xué)等諸多科研機構(gòu)也進行了相關(guān)的研究。

雖然我國在準(zhǔn)分子激光研發(fā)方面已取得一系列成果，但是，在基礎(chǔ)性技術(shù)研究、新興或潛在應(yīng)用領(lǐng)域及衍生技術(shù)等研究方面尚存在較大不足。

三、我國準(zhǔn)分子激光技術(shù)發(fā)展問題分析

（一）高性能紫外激光器用高端元器件短缺

高性能的紫外激光光源對所使用的高端元器件提出了越來越高的要求。以光學(xué)元件及薄膜元件為例，在國家重大專項的資助下，國內(nèi)制備的紫外光學(xué)元件及薄膜元件的性能有了長足的進步，所制備的光學(xué)薄膜元件已可以較好地滿足光學(xué)和光譜性能方面的要求，在抗激光輻照損傷抑制和提高使用壽命方面，也取得了顯著進展。然而，前期的大量研究結(jié)果也顯示目前國內(nèi)的光學(xué)元件及薄膜元件的綜合性能與高性能紫外激光器的實際和潛在要求之間還存在一定的差距，面向超高性能紫外激光器的應(yīng)用需求，光學(xué)元件及薄膜元件的長期抗激光輻照損傷能力還有待進一步提高。造成這種差距的原因主要包括：首先，光學(xué)元件涉及材料生長、表面加工及應(yīng)用等多個環(huán)節(jié)，各環(huán)節(jié)都存在多種影響抗激光輻照性能的因素，導(dǎo)致對其具體影響機理及規(guī)律的研究難度很大；其次，國內(nèi)在高端光學(xué)元件材料及加工方面的前期基礎(chǔ)薄弱，也對后續(xù)的光學(xué)鍍膜工作及長期應(yīng)用評價工作造成障礙；最后，到目前為止，國內(nèi)還沒有形成對高性能紫外激光器光學(xué)元件及薄膜元件的綜合檢測和評價的有效技術(shù)和標(biāo)準(zhǔn)，使得對光學(xué)元件的材料、加工、鍍膜及應(yīng)用等環(huán)節(jié)中各影響因素的優(yōu)化工作不能高效開展。

（二）基礎(chǔ)性研究薄弱

目前我國在準(zhǔn)分子激光研究方面主要是參照國外成熟產(chǎn)品，主要集中在依靠實驗手段解決工程技術(shù)問題，基礎(chǔ)性技術(shù)積累相對薄弱。

以放電動力學(xué)為例，準(zhǔn)分子激光系統(tǒng)的運轉(zhuǎn)過程是高壓氣體放電等離子體激發(fā)光輻射過程，對放電過程特性的研究是系統(tǒng)設(shè)計的核心和根源。放電過程特性的準(zhǔn)確分析，對系統(tǒng)的優(yōu)化改善都將具有極其重要的作用。通過仿真，研究準(zhǔn)分子激光系統(tǒng)的放電動力學(xué)特性，實時預(yù)測工作氣體的成分變化，深化理解從工作氣體電離到激光輻射的物理過程，明確關(guān)鍵因素，可對準(zhǔn)分子激光系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)特性優(yōu)化提供設(shè)計指導(dǎo)，提高系統(tǒng)運轉(zhuǎn)相關(guān)實驗驗證的準(zhǔn)確性和可靠性。目前，我國在放電動力學(xué)等基礎(chǔ)性研究方面處于剛剛起步狀態(tài)，難以指導(dǎo)新技術(shù)、新產(chǎn)品的開發(fā)。

（三）高端準(zhǔn)分子激光技術(shù)與國外領(lǐng)先水平尚存在較大差距

在超大規(guī)模集成電路光刻和超精細(xì)加工等當(dāng)前應(yīng)用及未來潛在應(yīng)用中，要求紫外激光的輸出指標(biāo)越來越苛刻，主要包括：要求紫外激光的輸出脈沖能量、功率和光譜性能指標(biāo)越來越高，同時要求其輸出脈沖能量和光譜性能具有極高的穩(wěn)定性與可控變化特性。

目前，我國雖然在準(zhǔn)分子激光技術(shù)及研發(fā)方面取得了一系列突破性進展，但和國外領(lǐng)先水平相比，尚存在著較大的差距，造成這種差距的原因主要包括：國內(nèi)基礎(chǔ)薄弱，人才隊伍（特別是高端領(lǐng)軍人才）短缺，技術(shù)及產(chǎn)品落后。

四、我國準(zhǔn)分子激光技術(shù)未來發(fā)展方向建議

在國家科技重大專項的支持下，我國準(zhǔn)分子激光技術(shù)獲得了迅速發(fā)展，攻克了一系列高性能準(zhǔn)分子激光核心關(guān)鍵技術(shù)。然而，和國外領(lǐng)先水平相比，尚存在著較大的差距，仍需國家層面的大力支持。

針對于當(dāng)前我國準(zhǔn)分子激光技術(shù)發(fā)展過程中的問題以及相關(guān)技術(shù)短板及需求，建議未來重點發(fā)展方向主要包括以下幾點。

（一）基礎(chǔ)共性技術(shù)研究

1. 高性能準(zhǔn)分子激光器用高端元器件設(shè)計、制備與性能表征研究

以光學(xué)元件及光學(xué)薄膜的制備及其長期性能穩(wěn)定性測試與評價為例，在準(zhǔn)分子激光光學(xué)系統(tǒng)中，由于紫外激光單光子能量高，高能光子與物質(zhì)相互作用導(dǎo)致光學(xué)元件更易產(chǎn)生激光損壞和性能退化，極大影響紫外激光光學(xué)系統(tǒng)的通光能力、性能、穩(wěn)定性和壽命。因此，高性能光學(xué)元件及光學(xué)薄膜的制備極其重要，需要開展材料嚴(yán)格篩選、光學(xué)表面超精密加工工藝優(yōu)化、高性能薄膜制備工藝優(yōu)化，以及應(yīng)用環(huán)境對抗輻照性能影響評價等一系列工作。

另外，當(dāng)前針對紫外激光器光學(xué)元件及薄膜元件的性能評價還主要依賴于一些較常規(guī)的技術(shù)和手段，遠(yuǎn)遠(yuǎn)無法滿足高性能光學(xué)元件及薄膜元件制備的需要。因此，有必要在現(xiàn)有測試和評價技術(shù)的基礎(chǔ)上，針對紫外激光器光學(xué)元件及薄膜元件抗激光輻射能力和長期性能穩(wěn)定性的要求，完善建立基于激光損傷閾值組合測試的短期評價方法和基于低能激光輻照組合的長期評價方法相結(jié)合的高效系統(tǒng)性評價方案，以此作為高性能 CaF2 等光學(xué)材料篩選、光學(xué)表面超精密加工工藝優(yōu)化、高性能薄膜制備工藝優(yōu)化、以及應(yīng)用環(huán)境影響研究開展所需的新的技術(shù)支撐。

2. 基礎(chǔ)性理論及驗證研究

從基礎(chǔ)理論模擬仿真、基礎(chǔ)原材料特性、基礎(chǔ)元器件性能特性分析等方面，加強基礎(chǔ)性研究以及驗證工作。以放電動力學(xué)為例，對放電動力學(xué)特性研究主要考察研究準(zhǔn)分子激光器高壓氣體放電等離子體激發(fā)光輻射過程，其中涉及氣體混合配比情況、腔內(nèi)氣體壓力情況、主電極的設(shè)計、預(yù)電離電極的設(shè)計、放電電極間距、放電電壓情況、電極預(yù)電離機制結(jié)構(gòu)等多方面的內(nèi)容，進行的最優(yōu)化設(shè)計，從而可以有效輔助新技術(shù)及產(chǎn)品開發(fā)，提高新產(chǎn)品開發(fā)效率，節(jié)約開發(fā)成本。

（二）長脈沖、高重頻、大能量 / 功率技術(shù)研究

紫外激光由于波長短，單光子能量大，在加工等領(lǐng)域具有優(yōu)勢的同時，也帶來光學(xué)元件易受到損傷等難題，增加激光脈寬可以有效地解決這一問題。面向應(yīng)用需求，長脈沖紫外激光技術(shù)是重要研究方向之一，但常規(guī)激光器脈寬受限于激光上能級壽命、泵浦電源等因素，更寬的激光脈寬較難實現(xiàn)。

激光重頻直接影響加工產(chǎn)率，二者呈正比例關(guān)系。目前國際上光刻用準(zhǔn)分子激光光源最高重頻是6 kHz，若要在其他條件相同的情況下繼續(xù)提高加工產(chǎn)率，勢必要繼續(xù)提高激光重頻，而為了提升激光重頻，必須解決泵浦電源、光學(xué)材料、驅(qū)動風(fēng)機、流場、激波、散熱等一系列問題。針對應(yīng)用的前瞻需求，有必要開展更高重頻激光光源研究，從而實現(xiàn)我國在這一技術(shù)領(lǐng)域的領(lǐng)先地位，為更高性能激光光源的開發(fā)奠定基礎(chǔ)。

在智能手機、平板顯示器等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用的新型顯示器，包括有源矩陣液晶顯示器（AMLCD）和有源矩陣有機發(fā)光二極管（AMOLED）顯示器等是下一代電子產(chǎn)品的核心之一，廣泛應(yīng)用于日常電子消費類產(chǎn)品和不同工業(yè)領(lǐng)域，具有巨大的市場價值，是國家經(jīng)濟建設(shè)和社會發(fā)展的重要領(lǐng)域。其中，低溫多晶硅（LTPS）的制備是最關(guān)鍵的加工工藝之一，而準(zhǔn)分子激光退火已經(jīng)成為當(dāng)下屏制造中制備有效的多晶硅層的首選方法。該光源一般要求單脈沖能量至少數(shù)百毫焦，因此，有必要開展大能量 /功率技術(shù)研究，這將為我國在該領(lǐng)域開發(fā)具有核心自主知識產(chǎn)權(quán)的裝備奠定基礎(chǔ)。

（三）新興或潛在應(yīng)用領(lǐng)域及衍生技術(shù)研究

在現(xiàn)有研究成果的基礎(chǔ)上，針對光電對抗、高精度光學(xué)系統(tǒng)檢測等應(yīng)用，開展電磁干擾、輻射標(biāo)定、綜合參數(shù)診斷、光譜調(diào)諧控制等進行技術(shù)輻射轉(zhuǎn)移。

針對新興或潛在的應(yīng)用需求，如微加工制造（包括：多層石墨烯材料的制備；CFRP 等復(fù)合材料的切割、微孔、表面羥基化；SiC 等脆硬陶瓷材料的拋光、改性；納米材料的誘導(dǎo)晶化、沉積；生物材料的選擇性切斷、微流控芯片等器件的微加工等）、高精度 / 性能元器件表面處理等應(yīng)用領(lǐng)域，有針對地開展相適應(yīng)的準(zhǔn)分子激光技術(shù)及相關(guān)性能優(yōu)化研究，為最終帶動新的應(yīng)用領(lǐng)域發(fā)展奠定基礎(chǔ)。